CeO2是一種用途極廣的稀土光電功能材料，由于其獨特的電子排布結構，Ce在化合物中的價態有+3、+4兩種且都可以穩定存在，因而CeO2具有較強的氧化還原能力，在催化領域有著很好的應用。本期小豐整理了2篇Nature Catalysis、Advanced Materials報道的CeO2在催化應用的新進展，一起看下吧~

Nat Catal：Pd CeO2單原子催化劑助力去除汽車甲烷排放

甲烷（CH4）具有強大的溫室效應，使用催化氧化去除CH4是常用的控制其排放的方法。鈀(Pd）基催化劑已被認為是對CH4活化和氧化最活躍的催化劑。目前最先進的CH4氧化催化劑要么在低溫（<400°c）下效率低下，要么由于活性金屬在高溫（>650°C）下燒結而嚴重降解。因此迫切需要開發具有高反應活性同時具有高熱穩定性的CH4氧化催化劑。

近日，Nature Catalysis報道了一種催化活性極高的CH4催化劑Pd（1wt%）CeO2，其在車輛運行不同階段的動態工作環境中，在低溫活性和水熱穩定性方面均表現出極強的CH4去除性能。在產生CO的發動機啟動過程中，即使在室溫和存在過量O2的情況下，不活躍的Pd1單原子也很容易被激活成PdOx亞納米簇，從而在低溫下促進CH4氧化，這比常用PdO/Al2O3催化劑要優越得多。

此外，催化劑活化還可以有效減少發動機冷啟動期間的另一種典型污染物CO。另一方面，在較高溫度下，PdOx亞納米簇氧化再分散到Pd1中，促使單原子Pd1/CeO2再生，從而防止Pd金屬的不可逆燒結。

該項工作展示了調節負載金屬的可逆性質有助于克服長期存在的低溫活性和高溫穩定性之間的矛盾，也為設計智能催化劑提供了新的范例，使單原子/簇催化劑更接近實際應用。

文獻題目：Dynamic and reversible transformations of subnanometre-sized palladium on ceria for efficient methane removal

DOI:10.1038/s41929-023-00983-8

Adv.Mater：穩定在CeO2上的低價錳原子用于N2O合成

一氧化二氮 (N2O) 在醫學、工業和食品領域有著廣泛的應用，在氧化催化中表現出獨特的反應性，但高制造成本限制了其應用。通過設計合適的催化材料和調整反應條件，可將NH3氧化過程調整為以N2O為主要產物，從而大大降低其價格。

近日Advanced Materials報道了研究人員利用二氧化鈰（CeO2）獨特的氧化還原能力，同時利用成熟的錳作為活性相，設計出一種新型的催化劑材料，即一種低價錳原子穩定在二氧化鈰（CeO2）上的單原子催化劑Mn/CeO2。

研究發現，Mn/CeO2生產N2O效率比目前先進的催化劑（Au/CeO2）高出兩倍，是第一種將NH3氧化為N2O的穩定催化劑。該項工作中孤立的錳位點主要是在合成過程中通過簡單的浸漬產生的，而少數分散的MnO顆粒的原位再分散導致了完全的原子分散。Mn/CeO2在反應70小時后，結構沒有發生變化，催化活性也沒有降低。檢測和分析結果表明，CeO2是氧氣供應的媒介，而欠配位的錳元素則通過硝基HNO中間體之間形成的N-N鍵激活O2并促進N2O的轉化。

這項研究展示了CeO2支持的過渡金屬SACs是一類非常有前景的制備N2O的催化劑。

文獻題目：Low-Valent Manganese Atoms Stabilized on Ceria for Nitrous Oxide Synthesis

DOI:10.1002/adma.202211260

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